Feng He;Xi Chen;Yurui Xue;Yuliang Li.Theoretical Prediction Leads to Synthesize GDY Supported InOx Quantum Dots for CO2 Reduction.Angewandte Chemie International Edition.2024.63(21).           

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本文研究背景：

氧化碳转化为高附加值化学品和燃料成为了解决环境问题的重要途径之一。其中，通过将二氧化碳电化学还原制备甲酸成为了备受关注的研究领域，因为甲酸不仅是一种重要的氢能源储存载体和液体燃料，而且可以减少有害的温室气体排放，推动绿色化学品的生产。

在二氧化碳电化学还原制备甲酸过程中，催化剂的活性和选择性是影响反应过程的关键因素。然而，目前普遍存在着高活性和高选择性催化剂的严重短缺，这限制了该领域的进一步发展。此外，由于CO2RR反应涉及复杂的中间体生成和竞争性氢析出反应，催化剂设计面临着巨大的挑战。

为了解决催化剂活性和选择性不足的问题，中国科学院化学所李玉良院士团队通过密度泛函理论（DFT）计算和高通量筛选相结合的方法，以及利用石墨二炔（GDY）支撑的金属氧化物量子点（QDs）作为理想模型，进行了系统研究。通过这种方法，科学家们试图确定具有高CO2RR活性和选择性的目标催化剂。

结论与展望：

本研究揭示了利用密度泛函理论计算和高通量筛选结合的方法，可以有效地预测和设计用于将二氧化碳转化为甲酸的高效异质结电催化剂。通过研究催化剂活性与HCOO*中间体吸附能之间的关系，以及与竞争性氢电演化反应等副反应的抑制，成功地解决了直接CO2还原制备甲酸的关键技术难题。此外，研究还发现GDY与金属氧化物量子点之间的界面电子强相互作用可以有效调控催化剂表面电荷分布，从而进一步提高CO2还原反应的效率和选择性。